与学术上的创新相比，为祖国的昌盛作出贡献则是“真、善、美”更重要的内涵。蒋锡夔一直铭记出国前向父母说过的话：学成后一定回国，一奉献国家，二孝敬父母。1955年初，他向美国移民局提出了回国申请，负有网罗人才使命的移民局力劝蒋放弃回国念头。他们派了两个官员到蒋锡夔的住处，直截了当地告诉我，只要我愿意，移民局可以帮我办理加入美国国籍的一切手续。他们主动提出愿意帮蒋锡夔寻找称心如意的美国淑女成亲。两个官员可说是尽心尽责、费尽了脑筋，然而他只是心平气和地告诉他们：“讲信用是我为人的基本准则，作为一个从小受中国传统文化熏陶的科学工作者，我不能因为有所贪图而违背自己的诺言。”

在蒋锡夔看来，追求“真、善、美”，就是人与动物的区别所在。有些人强调科学的基础研究必须与经济效益直接联系起来，这是非常短见的。由于人们追求真善美的本能，使得基础研究的存在本身就是目的。

1956年，蒋回国后进入中科院化学所工作，开展有机氟化学方面的基础研究。在原料与仪器都匮乏的实验室里，一边做些简单研究，一边仔细阅读文献，跟踪世界最新的氟化学研究进展。1957年，其开始担任新成立的氟橡胶化学研究小组组长。在当时中国还属于空白的氟橡胶，是与原子弹、氢弹联系在一起的物资，重要性不言而喻。